近日,我校化学v96威尼斯人在电解水领域取得进展,相关成果以《Hollow Fe-doped Ni(OH)2-NiS@Ni(OH)2Nanorod Array with Regulated Heterostructural Interface and Band Structure for Expediting Alkaline Electrocatalytic Overall Water Splitting》为题在线发表于国际顶级学术期刊《Advanced Functional Materials》(中科院大类一区TOP期刊,影响因子18.5),化学v96威尼斯人研究生石睿东为第一作者,周功兵教授为唯一通讯作者,我校为唯一署名单位。
电解水析氢为缓解化石能源危机提供了一种清洁、高能量的替代方案。然而,在碱性环境下,该反应受到缓慢的阴极析氢反应动力学和阳极析氧四电子转移过程所限制。为了克服这一挑战,提高碱性条件下全解水效率,该研究以氧化锌纳米棒为模板,通过“电沉积-刻蚀-电沉积”策略设计合成了表面为纳米片的Fe掺杂Ni(OH)2-NiS@Ni(OH)2中空纳米棒阵列纳米材料。该材料具有高指数Ni(OH)2(101)-NiS(211)异质界面和上移的d带中心。这一结构增强了H2O和OH-等反应物在催化剂表面的吸附,适度键合析氢反应H*中间体并加速其电子转移,通过促进OH*中O-H键断裂及优化O*吸附降低了析氧反应决速步(OH*→ O*)所需能量,提高了表面活性中心的暴露,最终降低了反应活化能。在10 mA cm-2电流密度下,析氢反应和析氧反应的过电位分别低至66.4 mV和254.9 mV,且在100mV和300 mV下氢气和氧气的转换频率分别达142 s-2和279 s-2,均优于相应直接电沉积的催化材料。将该材料作为双功能电极用于全解水时,达到10 mA cm-2电流密度所需电压仅为1.57 V,并可持续运行超168小时,接近Pt/C||RuO2基准水平。该研究成果为通过设计空心纳米结构、调节异质界面和能带结构以提高非贵金属纳米催化剂在全解水中的本征催化性能提供了有益参考,在能量转化领域具有潜在的应用前景。
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